近日，中国科学院精密测量科学与技术创新研究院研究员郑安民团队在沸石分子筛的活性位点分布特性的原位环境理论预测方面取得进展。

沸石分子筛是现代化工业生产中最为重要的一类催化剂，广泛应用于石油化工领域。分子筛的催化反应特性与活性位的分布密切相关，调控活性位在分子筛不同骨架结构上的分布会极大地影响分子筛的催化反应活性和产物的选择性，进而控制催化反应性能。然而由于缺乏可靠的实验手段，一直无法精确定向地调控分子筛的活性位分布，这极大限制了人们对催化剂的定向合成及相关催化过程的认知。理论计算作为实验方法的有力补充，可以从原子分子水平准确描述物质的微观结构性质。因此，通过理论计算研究分子筛中活性位点的分布对于沸石的合成、催化剂的选择等方面具有重要的指导意义。前期工作中，研究团队采用多尺度理论模拟（蒙特卡罗、分子动力学、密度泛函理论和从头算分子动力学等）方法，并结合实验结果，确定了分子筛孔道中活性中心的结构、反应物种在分子筛孔道中的吸附和扩散机制，建立了扩散过程和反应路径之间的关联（J. Catal. 2019, 369, 335；J. Catal. 2019, 377, 51； J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 10764）。

在该工作中，研究人员使用周期性密度泛函理论（DFT）及从头算分子动力学（AIMD）模拟研究了在分子筛合成条件下结构导向剂（SDA）与分子筛骨架之间的相互作用，确定了SDA对分子筛骨架上活性位分布的调控机制，阐明了溶剂分子和合成温度对于活性位点分布的影响规律。基于导向概率分布，实现了SDA对活性位点导向作用的定量化和可视化分析，这将有望解决关于分子筛中骨架铝和酸中心分布等方面一直存在的争议，同时对沸石分子筛定向合成过程中结构导向剂的选择也具有重要的指导意义。

相关研究结果发表在美国化学会期刊ACS Catalysis 杂志上。博士研究生唐晓敏为该论文的第一作者，郑安民为通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金委、中科院以及湖北省科技厅的支持。