电催化CO2还原反应（CO2 RR）不仅有望降低大气层中的CO2含量，缓解温室效应，还能将CO2转化为燃料，减少化石能源消耗，促进碳循环的进行。然而，以水溶液作电解质时，电催化CO2RR往往伴随有剧烈的析氢反应（HER）。HER作为CO2 RR最主要的副反应，严重制约了CO2 RR的活性和选择性。最近，研究人员发现氮掺杂的碳材料能有效催化CO2 RR，其催化活性及选择性取决于氮掺杂浓度和氮掺杂类型。Ajayan等人指出当氮掺杂类型不同时，生成产物的种类及比例呈现出较大的差异：在电催化反应条件下，吡啶氮和石墨氮对CO2 RR和HER均显示出较高的催化活性，而吡咯氮仅对CO2 RR有较高的催化活性，对HER的催化活性则相对较低。如何采用简单易行的方法调控碳材料中的氮掺杂浓度和氮掺杂类型，从而提高体系对CO2 RR的催化活性和选择性就成了非金属催化剂成分调控的一个难题。

近日，复旦大学的郑耿峰教授（通讯作者）课题组采用高温水蒸气刻蚀的方法对氮掺杂的碳纳米管上不同掺杂类型的氮原子进行了选择性刻蚀。由于吡啶氮、吡咯氮、石墨氮对水分子的吸附能力不同，即水蒸气更容易吸附在吡啶氮和石墨氮上，却难以吸附在吡咯氮上，所以当高温水蒸气通过氮掺杂的碳纳米管时，邻近吡啶氮和石墨氮的碳原子更容易被刻蚀除去，使吡啶氮和石墨氮脱落。而相对较多的吡咯氮被保留下来，使体系中吡咯氮所占的比例升高，从而显著降低了HER的法拉第效率，并提高了CO2还原生成CO的效率。经高温水蒸气刻蚀处理，吡咯氮在所有氮原子中所占的比例由处理前的22.1%升高到55.9%，该体系催化CO2 RR生成CO的选择率在-0.5V vs. RHE达到最大值88%。这项工作用简便的水蒸气刻蚀方法大幅度提高了电催化CO2 RR的选择性。